Comprendre la transformation d’un matériau à l’aide d’impulsions laser ultra-brèves : de la physique quantique à la thermodynamique

Depuis quelques années, la lumière est utilisée par les physiciens pour contrôler les propriétés physiques des matériaux de façon ultra-rapide. Il est ainsi possible de modifier la couleur, la conductivité ou encore le magnétisme d’un matériau sur des échelles de temps bien inférieures du milliardième de seconde. Les mécanismes pilotant ces processus sont mal compris, car ils impliquent différents phénomènes se produisant au sein d’un cristal sur des échelles de temps et d’espace extrêmement disparates, de la dynamique quantique des atomes et des électrons à la mise en équilibre thermodynamique de l’ensemble. Comprendre ces phénomènes est une étape essentielle pour concevoir de nouveaux dispositifs basés sur le contrôle de ces propriétés par la lumière, mais la nature multi-échelle de ces phénomènes entrave considérablement notre capacité à les optimiser.

Ces recherches ont été menées dans les laboratoires CNRS suivants :

• Institut de Physique de Rennes (IPR, CNRS / Université de Rennes)
• Dynamical Control of Materials (DYNACOM, CNRS / Université de Rennes / Université de Tokyo)

Dans un travail récent, une équipe franco-japonaise de scientifiques a utilisé un laser générant des impulsions de rayon X ultrabrèves à Stanford pour étudier des matériaux analogues au bleu de Prusse (Prussian Blue Analogues, PBA). Ces matériaux sont connus pour leurs propriétés photomagnétiques et photothérapeutiques. Ainsi, il a été démontré dans un cristal de PBA à base d’ions de manganèse et de fer qu’un flash de lumière peut rendre ce matériau magnétique ou encore changer sa couleur de façon persistante à température ambiante. Cependant, l'absence de mesures adéquates à des résolutions spatiales et temporelles suffisamment petites ne permettait pas jusqu’à présent de comprendre la dynamique hors équilibre sous-jacente de ce processus. L’utilisation du laser à impulsions de rayons X ultra-courtes a permis aux chercheurs de détailler et comprendre la cascade de mécanismes responsables de la transformation de ces cristaux par la lumière. Ils ont ainsi mis en évidence que l’impulsion lumineuse excite des électrons et modifie l’organisation atomique en 50 millionièmes de milliardième de seconde, soit 50 femtosecondes (1 fs = 10^-15 s). L’électron, transféré ensuite de l’atome de fer au manganèse, et ne pouvant être dans le même état quantique que les autres électrons (à cause du principe d’exclusion de Pauli), occupe alors un état moins liant, ce qui déforme la structure cristalline et induit une pression interne. L’étude démontre que c’est l’étape clé dans le processus, car cette déformation se propage ensuite à l’ensemble du cristal et induit un transfert d’électrons en cascade. Le matériau atteint alors un nouvel état d’équilibre, où ses nouvelles réorganisations atomique et électronique déterminent de nouvelles propriétés.

La flexibilité du réseau cristallin apparaît comme un paramètre essentiel pour l’efficacité du processus, car elle permet de piéger efficacement les changements électroniques induits par la lumière. Les chercheurs prévoient ainsi que son optimisation conduira au développement de dispositifs photoactifs efficaces. Ces résultats sont publiés dans la revue Nature Materials.